抗战胜利后，施存统积极投入爱国民主运动。1945年8月，毛泽东偕周恩来、王若飞赴重庆与国民党当局谈判谋求和平。毛泽东、周恩来等中共领导人接见了在重庆的一些进步民主人士，包括施存统。施存统为此很受鼓舞，不久即和黄炎培、章乃器、胡厥文、孙起孟等人发起筹备成立民主建国会，并担任常务理事兼言论出版组主任。民建以民主和建设为宗旨，提出推进民主、反对独裁，争取和平、反对内战，要求建设、反对破坏的政治主张。在中国共产党的推动下，民建和其他抗战后相继建立的民主党派一起为争取和平民主、反对内战进行了坚决斗争。

1946年1月10日，国共双方签订停止国内冲突的协定，即日政治协商会议在重庆召开，通过政府组织案、国民大会案、和平建国纲领、军事问题案、宪法草案案等五项协议。2月10日，重庆各界在校场口举行庆祝政治协商会议成功大会。施存统作为民建代表参加大会。会议进行中国民党特务冲进会场，大打出手，致使施存统、李公朴、郭沫若等许多民主人士被打伤。施存统就医后忍着伤痛口述了事件的经过，第二天由钟复光笔录的《愤怒的控诉》一文刊登在《新民报》上。通过这次事件，施存统对国民党彻底失望，尽管这以后他也宣传过“中间路线”，但国民党的内战政策、独裁统治等严酷的现实很快使他警醒，进而转向共产党。

1948年12月，施存统代表民建到解放区参加新政治协商会议筹备工作。1949年4月，毛泽东在北平香山双清别墅请施存统、黄炎培、章乃器等民主人士聚餐，勉励大家要为解放上海出力。聚餐后施存统主动报名参加南下工作团，不久即获批准，施存统离北平南下。上海解放后施存统任华东军事管制委员会顾问。9月他出席在北平召开的中国人民政治协商会议，当选政协第一届全国委员会委员，10月1日参加开国大典。

中华人民共和国成立后，施存统本想去上海教书，但毛泽东、周恩来要他留在北京工作。他被任命为劳动部副部长，后担任全国人大常委和全国政协常委。他在自己的岗位上恪尽职守。1954年，施存统因病辞去劳动部副部长职务，1970年11月病逝。

施存统一生节俭，烟酒茶不沾，一双皮鞋能穿20年，多余的钱用于积德行善，为救济上海失业工人他捐款，河北水灾他捐款，家乡办学他捐款……他教育子女敬业爱国，他的儿子施光南以其卓越的贡献被文化部授予“人民音乐家”的称号。

1992年钟复光病逝后，儿女们遵照母亲的嘱托，陪伴父母的骨灰一起回到金华叶村。施存统魂归故里。施存统生前从来没有和儿女提起过历史上脱党的事情，或许正像他女儿施月明所说，那是父亲心中永远的伤痛。