蔡和森在双峰高小求学时，正值辛亥革命爆发。南京政府发出剪辫子的号召后，他觉得应该用实际行动拥护孙中山领导的革命，于是就把自己头上的长辫子剪掉了。在其带领下，学校里很多同学都剪了辫子，积极拥护孙中山先生的革命主张。

　　１９１３年秋天，蔡和森以优异的成绩考入了省立第一师范学校，第二年春，毛泽东由第四师范转入第一师范，他们同在一个年级学习。由于共同的志向，他们俩结成了志同道合的学友。学校有个君子亭，蔡和森、毛泽东经常来到这里讨论治学、做人等问题。两个出类拔萃的年轻人，就这样走到一起了。

　　１９１７年秋，蔡和森动员母亲，把全家迁到岳麓山荣湾镇刘家台子住下来。从此，这里成了蔡和森和同学毛泽东、罗学瓒、张昆弟等青年畅谈理想，探讨人生观的场所。１９１８年４月１４日在蔡和森家里正式成立了新民学会。这是五四运动前成立最早的革命团体之一。蔡和森认为所谓“新民”二字就包含着进步与革命的意义。会上，还通过了《新民学会章程》，会后又出了《新民学会会员通信集》，这三集共收集了书信４７封，其中蔡和森写给毛泽东等会友的信就有１１封。

　　主张先要组织共产党

　　为求得学会的向外发展，１９１８年６月２３日，蔡和森受学会的委托，赴北京组织赴法勤工俭学事宜。１９１９年１２月２５日，蔡和森与母亲葛健豪、妹妹蔡畅以及向警予一起在上海乘坐“央脱莱蓬”号法国邮船赴法勤工俭学。

　　在留法勤工俭学青年中，存在着各种思想倾向，他们信奉各种主义。为了把大多留法青年团结起来，蔡和森和向警予、李维汉等同志商量，决定邀集散居法国各地的１３名新民学会会员来蒙达尼聚会，就如何改造中国与世界等重大问题进行讨论。１９２０年７月初，新民学会会员从法国各地先后来到蒙达尼，７月６日到１０日，他们在蒙达尼公学的教室里举行了五天会议，会上蔡和森提出了以“改造中国和世界”为学会的方针，得到了大家的赞成。

　　如何改造中国与世界呢？蔡和森主张先要组织共产党，建立无产阶级专政。１９２０年下半年至１９２１年初，他先后致信毛泽东等，明确提出：只有社会主义能够拯救中国与改造世界，要发展中国革命，先要组织党——共产党。共产党是无产阶级革命运动的“发动者、宣传者、先锋队、作战部”。他第一次旗帜鲜明地称这个党为“中国共产党”。毛泽东对他的主张“深切赞同”。