上海沦陷后,奉召至武汉,任中央信托局常务理事,驻香港办理外交事务。
1939年应宋子文、孙祥熙电召赴重庆,任财政部政务次长。
1941年6月任财政部政务次长。8月任外汇管理委员会委员及中央信托局局长。
1944年初(国民政府)全国水利委员会当然委员。
1944年11月任国民政府财政部部长,同年兼中央银行经济研究处处长。
1945 年5月行政院改组,任中央银行总裁,并被选为中国国民党第六届中央执行委员会委员、中央银行理事会常务理事。7月任中央银行总裁。因谙熟财政金融事务,受到蒋介石的赏识。
1946年2月辞中央银行总裁职,3月为国际货币基金及 国际复兴建设银行理事,6月兼最高经济委员会委员。
1948年国民党政府政治、经济、军事面临崩溃,蒋介石改组政府,又任俞鸿钧为中央银行总裁,授意他进行币制改革以挽救危机。
1948年8月19日出台了实行金圆券的一系列办法,为了逼勒黄金、美钞,蒋介石又任俞鸿钧为上海经济督导员,负责上海地区的经济管制工作,在短时间内收兑了大量金银外币。
1949年1月,蒋介石退居幕后,俞鸿钧也辞去中央银行总裁一职,任中央银行理事会理事、常务理事。
1949年4月,上海解放前夕,奉命主持将中央银行金库库存黄金92万两及8000万元美钞抢运往台湾。
1949年夏到台湾后,俞历任“国民政府财政部”部长、“中央银行”总裁、“总统”府国策顾问、“台湾省府”主席、“行政院”院长,并先后被选为中国国民党第七、 八届中央执行委员会委员、“交通银行”(1949)及“农民银行”(1953)董事长等职。
1953年出任台湾省政府主席,兼任台湾后备司令部司令。
1954年至1958年升任台湾当局“行政院”院长,因拒绝“监察院”约询案遭到弹劾。
1958年7月辞职后,专任台湾当局“中央银行总裁”。
1960年6月1日病逝于台湾台北,终年62岁。对于俞鸿钧之贡献,台湾当局曾颁发“褒扬令”明令褒扬。
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